La historia de São Carlos comienza en 1831, con la demarcación de la Sesmaria do Pinhal. En la fecha de su fundación, el 4 de noviembre de 1857, el pueblo estaba formado por unas cuantas pequeñas casas alrededor de la capilla. São Carlos fue elevado a la categoría de villa en 1865. En 1880, cambió de villa a ciudad y en 1886, con una población de 16.104 habitantes, ya contaba con una amplia infraestructura urbana. El apodo de “Atenas Paulista” surgió en el siglo XX cuando la ciudad, además de muchas escuelas, cuenta con dos importantes universidades públicas.

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